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成果简介
杂原子掺杂碳催化剂的可控设计为提高氧还原/析出反应（ORR/OER）的性能和动力学提供了深刻的策略。然而，氧物质的作用通常被忽略。本文，中国海洋大学王焕磊教授团队等在《ACS Catal》期刊发表名为“Oxygen Engineering Enables N-Doped Porous Carbon Nanofibers as Oxygen Reduction/Evolution Reaction Electrocatalysts for Flexible Zinc–Air Batteries”的论文，研究提出了一种简便的氧工程策略，通过简便的静电纺丝方法调节N掺杂多孔碳纳米纤维 (NPCNFs-O) 中的氧物种，其中β-环糊精作为孔诱导剂和氧气调节剂。
受益于N、O共掺杂的大比表面积和协同效应，NPCNF-O催化剂表现出优异的ORR ( E1/2=0.85V vs可逆氢电极(RHE))和OER ( Ej =10=1.556 V vs RHE) 活动具有出色的稳定性。实验和理论计算都验证了羧基的关键作用，它可以调节局部电荷密度并降低反应能垒，从而提高氧的电催化活性。此外，使用 NPCNF-O作为空气阴极的可充电锌空气电池表现出125.1 mW cm -2的最大功率密度和长期耐用性。重要的是，NPCNF-O可以用作便携式锌空气电池的集成独立电极。这项工作为构建用于未来能源转换和存储系统的高效无金属碳材料催化剂带来了出色的基本见解。
图文导读
方案一、NPCNF-O催化剂制备过程示意图
图1. (a-c) NPCNF-O的SEM图像。(d, e) NPCNF-O的高分辨率TEM图像。(f) NPCNF-O的元素映射图像。(g) NPCNF-O反复弯曲的照片
图2、ORR和OER的双功能性能
图 4. (a) ORR 和 (c) OER 过程在平衡电位U = 0.401 V时发生在三个模型上的自由能图。(b) ONDC 吸附中间体的配置。NPCNF-O 和 NPCNF-OR的 (d) N 2吸附-解吸等温线（插图显示它们的孔径分布曲线）、(e) ORR 和 (f) OER LSV 曲线的比较。
图5. (a) 水系锌空气电池示意图。
(b) 水性 ZAB 与 NPCNF-O 和 Pt/C + IrO 2以及 QSSF-ZAB 与 NPCNF-O 的开路图。
(c) ZABs的充电/放电极化曲线，和(d) ZABs的放电极化曲线和相应的功率密度图。
(e) 水性 ZAB 的典型恒电流放电曲线和比容量。
(f) 准固态柔性锌空气电池示意图。
(g) QSSF-ZAB 在 1 mA cm -2下的恒电流充电和放电曲线
小结
总之，N,O共掺杂多孔碳纳米纤维已成功设计和合成为高性能氧催化剂。具有良好柔韧性的NPCNF-O膜可以用作可变形且耐用的便携式ZAB的集成独立电极。该研究清楚地证明了氧气工程在提高双功能ORR/OER性能方面的重要作用，并为合理设计高效的无金属碳催化剂提供了有见地的策略。
文献：
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00164
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